Das Palais Lobkowitz ist der erste bedeutende barocke Stadtpalast Wiens, der nach der Zweiten Türkenbelagerung von 1683 erbaut worden ist. Bauherr war der kaiserliche Oberstallmeister Philipp Sigmund Graf von Dietrichstein, der im Jahre 1687 verbaute Grundstücke am damaligen Schweinemarkt aufkaufte. Nach einer mehrjährigen Planungsphase, die bereits einen richtigen Architektenwettbewerb mit einschloss, wurde der kaiserliche Hofingenieur Giovanni Pietro Tencala mit dem Bau beauftragt.
Den Mittelrisalit mit dem Hauptportal ließ Dietrichstein von Johann Bernhard Fischer von Erlach gestalten. 1694 war das Palais vollendet, diverse Umbauten in den Folgejahren veränderten das architektonische Grundkonzept nicht mehr. Um 1730 wurde der Festsaal ausgestaltet. Nach mehrmaligem Besitzerwechsel gelangte das Palais 1745 in den Besitz der Familie Lobkowitz, wo es bis in die siebziger Jahre des 20. Jahrhunderts verblieb. Eine besondere Blütezeit war dem Haus unter Franz Joseph Maximilian von Lobkowitz beschieden, dessen Begeisterung für Musik und Theater außergewöhnlich groß war. Er unterhielt eine eigene Musikkapelle, veranstaltete Konzerte und musikdramatische Aufführungen und war ein Bewunderer und Förderer Ludwig van Beethovens, der oft Gast im Hause war und auch hier musizierte. Da Fürst Lobkowitz der Widmungsträger der 3. Symphonie war, erhielt der Festsaal des Hauses den Namen „Eroica-Saal".
Um die Mitte des 19. Jahrhunderts verlegten die Lobkowitz den Hauptsitz der Familie ins Stammschloss nach Raudnitz (Roudnice) in Nordböhmen und gaben das Wiener Palais zur Vermietung frei. Von 1869 bis 1909 befand sich hier die französische Botschaft, von 1919 bis 1938 die tschechoslowakische Gesandtschaft. 1939 funktionierte die Stadt Wien das Palais zum „Haus der Mode" um, ein Informations- und Propagandabüro in Sachen Mode. Während des Zweiten Weltkriegs mittelschwer beschädigt, wurde das Haus 1946 von der französischen Besatzungsmacht gemietet, renoviert, neu eingerichtet und beherbergte von 1947 bis 1979 das französische Kulturinstitut. In der Folge gelangte das Palais in den Besitz der Republik Österreich, wurde generalsaniert und für die Benützung durch die Theatersammlung der Österreichischen Nationalbibliothek und des Theatermuseums zweckentsprechend umgebaut. Im Laufe des Jahres 1991 konnte die ehemalige Theatersammlung - sie war am 1. Jänner 1991 aus dem Verband der Österreichischen Nationalbibliothek ausgegliedert worden - in das dreihundertjährige Barockpalais übersiedeln. Am 26. Oktober 1991 wurde das Theatermuseum im Palais Lobkowitz feierlich eröffnet.
Der Eroica-Saal erhielt sein heutiges Aussehen zwischen 1724 und 1729. Der damalige Hausherr, Gundacker Graf von Althan, beauftragte den Direktor der Akademie der bildenden Künste in Wien, den Niederländer Jacob van Schuppen, mit der figuralen Bemalung der Decke des Festsaales.
Das Deckenfresko ist als Allegorie auf alle in der Akademie der bildenden Künste vertretenen Sparten gedacht: Im Mittelfeld ist der Ruhm verkündende Fama-Engel dargestellt, an den sich ein Genius mit Malerpalette und Farbpinsel schmiegt. Auf den Bildern der Randzone sind Allegorien der Ingenieurbaukunst, der Mess- und Gartenkunst, weiters Allegorien von Musik und Poesie, Optik und Geographie sowie der Einblick in ein Maler- und Bildhaueratelier der Akademie und deren jährliche Preisverleihung zu sehen. Vermutlich sollte der Saal als Festsaal der Akademie dienen.
1745 gelangte der barocke Palast in den Besitz der kunstsinnigen Familie Lobkowitz. Franz Joseph Maximilian Fürst Lobkowitz, wichtigster Mäzen der Wiener und Böhmischen Musik- und Theaterszene seiner Zeit, selbst Musiker und später auch Hoftheaterdirektor, ließ den Festsaal 1799 für Konzerte einrichten. Unter den zahlreichen Werken, die Ludwig van Beethoven, der oft im Palais musizierte und im Besonderen gefördert wurde, dem Fürsten widmete, sticht die 1804 im Palais uraufgeführte, ursprünglich „Bonaparte" titulierte 3. Symphonie heraus, der zu Ehren der Festsaal heute den Namen „Eroica-Saal" trägt. 1807 erfolgte im Palais Lobkowitz die Erstaufführung von Beethovens 4. Symphonie und im Dezember 1812 kam es hier mit der Eintragung der Gründungsmitglieder zur eigentlichen Gründung der „Gesellschaft der Musikfreunde". Bis in unsere Zeit hat der Eroica-Saal seine besondere Atmosphäre erhalten und ist immer wieder Rahmen für festliche Veranstaltungen.
Das Österreichische Theatermuseum im Palais Lobkowitz ging 1991 aus der Theatersammlung der Österreichischen Nationalbibliothek hervor. Diese Sammlung wurde zwar erst 1922 gegründet, doch die Vorstufen systematischer Sammeltätigkeit diverser Theatralia an der Hofbibliothek reichen bis in die Barockzeit zurück: So wurde beispielsweise im 1726 erbauten Bibliothekssaal („Prunksaal") die sogenannte „Festliteratur" - reich illustrierte Berichte über pompöse Festivitäten an herrschaftlichen Höfen - bereits geschlossen aufgestellt.
Als sich um die Wende vom 19. zum 20. Jahrhundert die theatergeschichtliche Forschung zu einer neuen wissenschaftlichen Disziplin, der Theaterwissenschaft, erweiterte, hatte sich Wien bereits eine führende Stellung im theatralisch-musikalischen Ausstellungswesen erobert. Daher wurde 1921 der Beschluss zur Gründung einer eigenen Theatersammlung im Rahmen der Nationalbibliothek gefasst und der Bibliothekar, Theater- und Musikwissenschaftler Joseph Gregor (1888-1960) beauftragt, die Vorarbeiten dafür zu leisten. In der Folge richtete Gregor im Frühjahr 1922 die Ausstellung Komödie im Prunksaal ein, in der er die Theatralia-Bestände der Nationalbibliothek zeigte. Diese Veranstaltung gab letztlich den Ausschlag dafür, dass die größte damals existierende private Theatralia-Sammlung, die des Burgschauspielers und Burgtheaterdirektors Hugo Thimig (1854-1944), erworben werden konnte.
Am 7. Juni 1922 wurde der Kaufvertrag abgeschlossen, ein Jahr später bestätigte das Bundesministerium für Unterricht die Gründung der Sammlung und die Bezeichnung „Theatersammlung". Diese sollte sich nicht nur auf literarisches und archivarisches Sammelgut beschränken, sondern das Theater in seiner ganzen Vielfalt erfassen. Bald wurde auch der rasch fortschreitenden Entwicklung des Films Rechnung getragen und im Rahmen der Theatersammlung 1929 ein „Archiv für Filmkunde" eingerichtet.
Mit der Theatersammlung untrennbar verbunden blieb für Jahrzehnte der Plan zur Gründung eines Theatermuseums. 1931 gelang es der Sammlung, einige Räume im Burgtheater für ein „Bundestheatermuseum" zur Verfügung gestellt zu bekommen. Doch bereits 1938 war es damit wieder vorbei. Erst 1975 wurde ein „Österreichisches Theatermuseum" ins Leben gerufen. Seine vorrangige Aufgabe war es, Ausstellungen mit den Materialien der Österreichischen Nationalbibliothek zu organisieren. Seine räumliche Situierung in der Hanuschgasse gleich neben der Wiener Staatsoper erwies sich bald als zu beengt: Die Republik Österreich kaufte das in unmittelbarer Nähe gelegene Palais Lobkowitz und ließ es von Grund auf renovieren.
Mit der Eröffnung des Österreichischen Theatermuseums im Palais Lobkowitz am 26. Oktober 1991 fand auch die Vereinigung der bisherigen Theatersammlung der Österreichischen Nationalbibliothek mit den Beständen des Theatermuseums statt: Damit entstand eine der größten und bedeutendsten Sammlungen im Bereich des Theaters und die Möglichkeit ihrer Präsentation in erlesenen Schauräumen. Mit Beginn des Jahres 2001 wurde das Österreichische Theatermuseum Teil des Kunsthistorischen Museums.